幌延深地層研究計画令和4年度調査研究成果報告

中山 雅

JAEA-Review 2023-032, 159 Pages, 2024/02

JAEA-Review-2023-032.pdf:19.37MB

幌延深地層研究計画は、日本原子力研究開発機構(原子力機構)が堆積岩を対象に北海道幌延町で実施しているプロジェクトである。令和4年度は、「令和2年度以降の幌延深地層研究計画」で示した、「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」、「処分概念オプションの実証」、「地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証」の3つの研究課題を対象に調査研究を実施した。具体的には、「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、人工バリア性能確認試験および物質移行試験を、「処分概念オプションの実証」では、人工バリアの定置・品質確認などの方法論に関する実証試験および高温度等の限界的条件下での人工バリア性能確認試験を実施した。また、「地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証」では、水圧擾乱試験などによる緩衝能力の検証・定量化および地殻変動による人工バリアへの影響・回復挙動試験を実施した。また、国内外の機関と連携して研究開発を推進するため、幌延国際共同プロジェクト(Horonobe International Project: HIP)を令和5年2月から開始した。HIPの主な目的は、処分場の設計・操業・閉鎖や地層処分における先進的な安全評価技術や工学技術を開発・実証すること、また、参加機関の間でこれまでに開発された膨大な知識や経験を共有・移転することにより、次世代の技術者や研究者を育成することである。令和4年度末現在、原子力機構を含め、6つの国と地域から6つの組織がHIPに参加している。幌延深地層研究計画の成果は、日本原子力研究開発機構における他の研究開発拠点での成果と合わせて一連の地層処分技術として、処分事業や安全規制に適宜反映していく。そのため、国内外の研究機関との連携を図り、大学などの専門家の協力を得つつ、本計画を着実かつ効率的に進めていく。また、研究開発業務の透明性・客観性を確保する観点から研究計画の策定から成果までの情報を積極的に公表し、特に研究成果については国内外の学会や学術誌などを通じて広く公開していく。

Impact of MOX fuel use in light-water reactors; Long-term radiological consequences of disposal of high-level waste in a geological repository

三成 映理子*; 樺沢 さつき; 三原 守弘; 牧野 仁史; 朝野 英一*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(7), p.793 - 803, 2023/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2146016

As a series of studies to evaluate impact of mixed-oxide (MOX) fuel in light-water reactors (LWRs), post-closure long-term safety for various vitrified high-level radioactive waste (HLW) arising from the different fuel cycle intends to recycle Pu are examined. In this study, four fuel cycle scenarios with different ratio of spent MOX generated and two reprocessing options for each fuel cycle scenario are considered. One reprocessing option considers disposal of vitrified HLW generated separately from the reprocessing of spent UO fuel and MOX fuel (separated HLW), and the other is blended vitrified UO-MOX HLW (blended HLW) generated during reprocessing whereby MOX spent fuel is diluted by UO spent fuel. First, the radionuclide inventories of those vitrified HLWs are discussed. Next, radionuclide migration analyses for geological disposal of those vitrified HLWs are evaluated. It has revealed that the disposal of blended HLW will not have an adverse effect on the long-term radiological impact compared to separated HLW. Results of this study can be used as a basis for considering the blending option as a viable alternative approach in the future for managing MOX fuel used in light-water reactors.

幌延深地層研究計画; 令和4年度調査研究計画

中山 雅

JAEA-Review 2022-026, 66 Pages, 2022/11

JAEA-Review-2022-026.pdf:12.31MB

幌延深地層研究計画は、日本原子力研究開発機構が堆積岩を対象に北海道幌延町で実施している。令和4年度は、「令和2年度以降の幌延深地層研究計画」で示した研究課題である、実際の地質環境における人工バリアの適用性確認、処分概念オプションの実証、地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証について、引き続き調査研究を行う。令和4年度に実施する主な調査研究は以下のとおりである。「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」については、人工バリア性能確認試験において廃棄体の発熱がおさまった条件を模擬した試験を継続するとともに、物質移行試験において有機物・微生物・コロイドの影響を考慮した物質移行試験および声問層に分布する割れ目を対象とした物質移行試験を評価するためのボーリング調査に着手する。「処分概念オプションの実証」については、搬送定置・回収技術の実証として、地下環境におけるコンクリートの劣化に関する試験、分析を継続する。閉鎖技術に実証として、埋め戻し材の性能を変化させる要因となり得るベントナイトの流出挙動の発生メカニズムを検討するための室内試験を継続し、膨潤変形挙動に係るデータの拡充を図る。また、ボーリング孔を閉塞する原位置試験を行い、閉塞方法の適用性評価を行う。「地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証」については、過年度に実施した水圧擾乱試験の結果の解析や、断層/割れ目の水理学的連結性に関する解析を、令和3年度に再検証したダクティリティインデックスモデルを用いて行う。地下水の流れが非常に遅い領域(以下、化石海水)を調査・評価する技術の高度化として、化石海水領域の三次元分布を確認するためのボーリング調査を継続する。

Evolution of the reaction and alteration of granite with Ordinary Portland cement leachates; Sequential flow experiments and reactive transport modelling

Bateman, K.*; 村山 翔太*; 花町 優次*; Wilson, J.*; 瀬田 孝将*; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男

Minerals (Internet), 12(7), p.883_1 - 883_20, 2022/07

https://doi.org/10.3390/min12070883

The construction of a repository for geological disposal of radioactive waste will include the use of cement-based materials. Following closure, groundwater will saturate the repository and the extensive use of cement will result in the development of a highly alkaline porewater, pH 12.5; this fluid will migrate into and react with the host rock. The chemistry of the fluid will evolve over time, initially high [Na] and [K], evolving to a Ca-rich fluid, and finally returning to the groundwater composition. This evolving chemistry will affect the long-term performance of the repository, altering the physical and chemical properties, including radionuclide behaviour. Understanding these changes forms the basis for predicting the long-term evolution of the repository. This study focused on the determination of the nature and extent of the chemical reaction, as well as the formation and persistence of secondary mineral phases within a granite, comparing data from sequential flow experiments with the results of reactive transport modelling. The reaction of the granite with the cement leachates resulted in small changes in pH and the precipitation of calcium aluminum silicate hydrate (C-(A-)S-H) phases of varying compositions, of greatest abundance with the Ca-rich fluid. As the system evolved, secondary C-(A-)S-H phases re-dissolved, partly replaced by zeolites. This general sequence was successfully simulated using reactive transport modelling.

Development of JAEA sorption database (JAEA-SDB); Update of sorption/QA data in FY2021

杉浦 佑樹; 陶山 忠宏*; 舘 幸男

JAEA-Data/Code 2021-017, 58 Pages, 2022/03

JAEA-Data-Code-2021-017.pdf:1.98MB

放射性廃棄物地層処分の性能評価において、放射性核種の緩衝材(ベントナイト)、岩石及びセメント系材料中での収着現象は、その移行遅延を支配する重要な現象の一つである。これらの収着現象の理解、信頼性の高い収着データを集約したデータベース、及び現象論的モデル/評価手法の開発は、性能評価において様々な地球化学条件を考慮して信頼性の高い核種移行パラメータ設定を行う上で重要となる。この目的のために、日本原子力研究開発機構では、ベントナイト、岩石及びセメント系材料を対象として、収着パラメータに関するデータベース開発を進めている。この収着データベース(SDB)は、第2次取りまとめを契機として最初のデータベースを整備し、ホームページでの公開を進めてきた。さらに、今後の性能評価におけるニーズへ対応するため、データベースに含まれるデータの信頼度評価、及び実際の地質環境に対するパラメータ設定におけるデータベース適用等に着目して、データベースの改良・更新を継続的に実施してきた。今回、性能評価における収着分配係数(Kd)設定のための統合的手法の構築の基礎として、収着データベース(JAEA-SDB)のデータ拡充を行った。本報告では、はじめにJAEA-SDBのデータベースの構造と内容の概要を確認したうえで、幅広く文献収集を行ったKdデータと信頼度情報の拡充について報告する。今回の更新において、上記の3つの系に関連した70の文献から8,503件のKdデータとその信頼度情報が追加され、JAEA-SDBに含まれるKdデータは79,072件となり、全データのうちの約75.4%のデータに対して信頼度情報が付与されたこととなる。今回更新されたJAEA-SDBによって、今後の性能評価における収着パラメータ設定に向けて、有効な基盤情報を提供するものと期待される。

Evolution of the reaction and alteration of mudstone with ordinary Portland cement leachates; Sequential flow experiments and reactive-transport modelling

Bateman, K.; 村山 翔太*; 花町 優次*; Wilson, J.*; 瀬田 孝将*; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男

Minerals (Internet), 11(9), p.1026_1 - 1026_23, 2021/09

https://doi.org/10.3390/min11091026

The construction of a repository for geological disposal of radioactive waste will include the use of cement-based materials. Following closure, groundwater will saturate the repository and the extensive use of cement will result in the development of a highly alkaline porewater, pH 12.5. This fluid will migrate into and react with the host rock. The chemistry of the fluid will evolve over time, initially high [Na] and [K], evolving to a Ca-rich fluid and finally returning to the groundwater composition. This evolving chemistry will affect the long-term performance of the repository altering the physical and chemical properties, including radionuclide behaviour. Understanding these changes forms the basis for predicting the long-term evolution of the repository. This study focused on the determination of the nature and extent of the chemical reaction; the formation and persistence of secondary mineral phases within an argillaceous mudstone, comparing both data from sequential flow experiments with the results of reactive transport modeling. The reaction of the mudstone with the cement leachates resulted in small changes in pH but the precipitation of calcium aluminium silicate hydrate (C-A-S-H) phases of varying compositions. With the change to the groundwater secondary C-(A-)S-H phases re-dissolved being replaced by secondary carbonates. This general sequence was successfully simulated by the reactive transport model simulations.

The Impact of cement on argillaceous rocks in radioactive waste disposal systems; A Review focusing on key processes and remaining issues

Wilson, J.*; Bateman, K.; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 130, p.104979_1 - 104979_19, 2021/07

https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2021.104979

地層処分概念では、セメント系材料の様々な目的での使用が想定されている。粘土質岩が対象母岩である場合、高アルカリ条件のセメント間隙水が、粘土質岩中の主要鉱物を不安定化させ、セメントと岩石の境界部に変質領域を生じさせる。文献のレビューにより、実験研究、アナログ研究及びモデル化研究から得られるプロセスの理解の現状と、残された課題が抽出された。セメントと粘土質岩の相互作用で生じる鉱物の変遷プロセスについて理解が進んでいるものの、今後の課題として、処分環境に近い温度条件でのセメントと粘土質岩の変遷プロセス、二次鉱物生成の反応速度、二次鉱物生成に伴う間隙閉塞、変質が放射性核種の移行に及ぼす影響などが特定された。

JAEA-TDB-RN in 2020; Update of JAEA's thermodynamic database for solubility and speciation of radionuclides for performance assessment of geological disposal of high-level and TRU wastes

北村 暁

JAEA-Data/Code 2020-020, 164 Pages, 2021/03

JAEA-Data-Code-2020-020.pdf:3.11MB
JAEA-Data-Code-2020-020-appendix(DVD-ROM).zip:0.56MB

高レベル放射性廃棄物およびTRU廃棄物地層処分の性能評価に用いるJAEA熱力学データベース(JAEA-TDB)のうち、放射性核種溶解挙動評価部分(JAEA-TDB-RN)について、地球化学計算部分(JAEA-TDB-GC)を包含する形で更新を実施した。今回の更新では、従来の選定値が標準状態における反応の平衡定数(対数値log)だけであったのに対して、ギブズ標準自由エネルギー変化(),標準モルエンタルピー変化(),標準モルエントロピー(),比熱容量(),反応の自由エネルギー変化(),反応のエンタルピー変化()および反応のエントロピー変化()を追加することで、大幅な選定値の拡充を行うとともに、298.15K以外の温度における溶解挙動評価が実施できるよう整備が行われた。また、経済協力開発機構原子力機関(OECD/NEA)がレビュー、選定および集約した鉄についての最新の熱力学データを取り込んだ。さらに、JAEA-TDB-GCと選定値の内部整合性を図るために、多くの反応のlogについて再計算を実施した。更新したJAEA-TDBを有効活用するために、PHREEQCおよびGeochemist's Workbenchといった地球化学計算コード用フォーマットを提供した。

Prediction of thermodynamic data for radium suitable for thermodynamic database for radioactive waste management using an electrostatic model and correlation with ionic radii among alkaline earth metals

北村 暁; 吉田 泰*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(2), p.839 - 845, 2021/02

https://doi.org/10.1007/s10967-020-07527-5

高レベル放射性廃棄物地層処分の性能評価のためのラジウムの熱力学データについて、静電モデルおよびアルカリ土類金属間のイオン半径の関係を用いて推定した。ラジウムの溶存化学種および化合物のギブズ標準自由エネルギー変化および標準モルエントロピーについて、イオン対生成モデルをもとにストロンチウムおよびバリウムの熱力学データを外挿することで推定した。これらの推定値を用いて、標準モルエンタルピーも推定した。ストロンチウムとバリウムの熱力学データとして原子力機構(JAEA)が整備した熱力学データベース(JAEA-TDB)を用いることで、JAEA-TDBに組み込むのに適切なラジウムの熱力学データを算出した。得られた熱力学データを既往の文献値と比較した。

Numerical simulation of oxygen infusion into desaturation resulting from artificial openings in sedimentary formations

宮川 和也; 青柳 和平; 赤木 俊文*; 山本 肇*

第15回岩の力学国内シンポジウム講演論文集(インターネット), p.609 - 614, 2021/01

高レベル放射性廃棄物の地層処分場の掘削により、坑道周辺岩盤の損傷や溶存ガスの発生等による不飽和領域の形成といった掘削影響領域が生じる。当該領域では、坑道内の大気が岩盤内に侵入し、岩盤や地下水が還元状態から酸化状態に変化する可能性がある。北海道幌延地域に位置する幌延深地層研究センターの地下施設ではこれまでに、坑道周辺の掘削影響領域における酸化の兆候は確認されていない。その理由として、地下水中の溶存ガスが遊離することで、岩盤内への酸素の侵入を抑制している可能性が指摘されている。本研究では、溶存ガスや地下水の移流・拡散を考慮した気液二相流解析を実施し、岩盤中への酸素の侵入メカニズムについて検討した。その結果、地下水中に含まれる溶存ガス量と岩盤の透水性が酸素の侵入に及ぼす影響は、同程度であることが分かった。坑道内の湿度が低下した場合、掘削損傷領域中の飽和度が大きく低下し、溶存ガスが多く含まれるような条件においても、岩盤中に比較的多くの酸素が侵入する結果が得られた。幌延の地下施設では、吹付コンクリートが岩盤壁面の湿度を高い状態で維持し、さらに酸素との接触を低減させていると考えられる。吹付コンクリートが無い場合は、坑道内の湿度は季節変動や換気状況により低下し、酸素が岩盤内に侵入すると考えられるが、実際の地下環境では黄鉄鉱の酸化反応などにより酸素が消費されると考えられる。